Волонтир дебютировал в 1968 году в фильме "Нужен привратник". После он появился в роли романтика и бродяги в картине "Это мгновение". За ней последовали ленты "Десять зим за одно лето", "Крутизна", "Это сладкое слово – свобода!", "Мосты" и "Дмитрий Кантемир". За роль Дмитрия Кантемира, государственного деятеля Молдавии, ученого-философа, историка-лингвиста и советника Петра I, актер был награжден Государственной премией Молдавской ССР.
Михай Ермолаевич полюбился советскому зрителю в 1977 году за роль в фильме "В зоне особого внимания". Это остросюжетная кинолента, в которой актер сыграл смелого, находчивого прапорщика Волентира. Фильм посмотрели 34,4 миллиона зрителей в СССР и 60 тысяч – за его пределами.
"Михай Волонтир, которому на момент съемок было уже под 50, бегал быстрее меня", – вспоминал Борис Галкин, сыгравший в фильме одну из главных ролей – лейтенанта Тарасова. Позже картина получила продолжение – "Ответный ход", которое имело еще больший успех.
В 1979 году на экраны вышел мини-сериал "Цыган", где Волонтир появился в главной роли. Образ скитальца в поисках счастья и любви оказался настолько ярким, что несколько лет зрители называли Волонтира Будулаем. Картина о непростой судьбе и приключениях героя собрала огромную аудиторию и принесла артисту всенародную любовь. После успеха этого фильма было снято продолжение – "Возвращение Будулая".
В 90-е годы народный артист СССР Михай Волонтир переехал в Молдавию. Мечтой артиста было снять собственный фильм и сыграть в нем главную роль. Сценарий "Скитальца", который написал Волонтир, лежал в столе несколько лет. Однако актеру так и не удалось стать режиссером. При этом на его счету более 30 фильмов и 120 главных ролей в театре. Он создавал неповторимые образы мужественного, честного героя. "Каждого из своих героев я старался сделать лучше, чем я сам. И за них мне совсем не стыдно", – говорил актер.
И это несмотря на тяжелый недуг. "Да, я болен, но я еще не умер..." – отвечал Михай Ермолаевич в ответ на постоянные расспросы журналистов о его здоровье. Более 30 лет артист страдал диабетом, который дал серьезные осложнения на глаза. Волонтир даже полностью потерял зрение и десять месяцев ничего не видел. Однако и этот факт не помешал работе: в 2003 году на экраны вышел фильм "Чадра", где, по словам самого артиста, он снимался, будучи практически слепым. "Не мог даже сценарий прочесть. Приходилось им печатать сценарий крупным шрифтом, а мне смотреть через лупу", – признавался он.